Bei dem spätklassizistischen Bauwerk handelt es sich um eine verkleinerte Nachbildung des Theseions in Athen, die speziell für die Aufstellung der Figurengruppe Theseus besiegt den Kentauren von Antonio Canova, eine der bedeutendsten klassizistischen Monumentalplastiken, gebaut wurde. Antonio Canova (1757–1822, ein Hauptvertreter des italienischen Klassizismus) wird auch die Idee zur Gestaltung des Theseustempels in dieser Form zugeschrieben. 1890 wurde die Theseusgruppe im Rahmen der Errichtung des Kunsthistorischen Museums Wien in den großen Stiegenaufgang des Neubaus gebracht, wo sie noch heute zu sehen ist.

In der unter dem Theseustempel liegenden Krypta, die von einem seitlich liegenden Eingang in Sarkophagform aus betreten werden konnte (er ist heute nicht mehr erhalten), war ursprünglich ein Teil der Antikensammlung des österreichischen Kaiserhauses untergebracht. Ab 1901 wurde die so genannte Cella (der Innenraum) des Theseustempels zunächst zur Ausstellung von Funden aus Ephesos herangezogen (heute im Ephesos Museum in der Neuen Burg), später diente sie als Ort für Kunstausstellungen der Akademie der bildenden Künste und ab 1992 wurde sie durch das Kunsthistorische Museum genutzt.

Mit der Generalsanierung durch die Burghauptmannschaft in den Jahren 2008–2011 wurde unter Einbeziehung des Bundesdenkmalamtes dem Theseustempel sein ursprüngliches Erscheinungsbild in polierter Bleiweißfassung zurückgegeben. Dank der neu installierten Beleuchtung des Gebäudes fügt sich der Theseustempel nun auch sehr ansprechend in die abendliche Gebäudekulisse des Hofburg- und Ringstraßenensembles ein.

Vor dem Theseustempel ist die Bronzestatue Jugendlicher Athlet von Josef Müllner (geschaffen 1921) zu sehen.